近期，中國(guó)科學(xué)院金屬研究所太陽(yáng)能與氫能材料研究團(tuán)隊(duì)，利用“晶格工程”策略，通過(guò)給光催化材料聚三嗪酰亞胺（PTI）“補(bǔ)鈣”改變其生長(zhǎng)的“配方”，成功讓它內(nèi)部的光生電荷更容易分開(kāi)并且各行其道，從而提高了太陽(yáng)能水制氫效率。該研究成果近期發(fā)表在《自然·通訊》上。
聚三嗪酰亞胺（PTI）是一種碳氮聚合物半導(dǎo)體，因其低成本、環(huán)境友好、能帶結(jié)構(gòu)合適等特性，被認(rèn)為在開(kāi)展低成本規(guī)?；纸馑茪浞矫婢哂芯薮鬂摿ΑＨ欢?，當(dāng)前PTI的光催化分解純水制氫效率仍然較低，主要原因是其作為聚合物材料的致命弱點(diǎn)：當(dāng)光照射時(shí)，PTI中成對(duì)產(chǎn)生的光生電荷（帶負(fù)電、具有還原性的電子和帶正電、具有氧化性的“空穴”）會(huì)很容易被引力“綁定”在一起、形成“激子”，并最終重新“擁抱”在一起消失掉，不能參與到相應(yīng)的反應(yīng)中，這也是許多聚合物半導(dǎo)體材料在將光能轉(zhuǎn)化為其他能量形式時(shí)面臨的共同挑戰(zhàn)。
本項(xiàng)研究中，研究人員改變了PTI材料的生長(zhǎng)環(huán)境和形核生長(zhǎng)的基體。以往制備PTI時(shí)，使用的是氯化鋰和氯化鉀的混合熔鹽，并由熔鹽冷卻時(shí)析出的晶體作為PTI形核和生長(zhǎng)的基體。研究人員改用氯化鋰和氯化鈣的混合熔鹽，最終制備出了一種鈣摻雜PTI六棱納米盤。與此前的PTI光催化劑相比，“補(bǔ)鈣”后的催化劑“激子”中光生電子和“空穴”之間的結(jié)合能從48.2毫電子伏大大降低到15.4毫電子伏，比室溫下的熱擾動(dòng)能（25.7毫電子伏）還要低，即在室溫環(huán)境的熱擾動(dòng)下，激子中的光生電子和“空穴”就會(huì)自動(dòng)“分手”，產(chǎn)生激子自發(fā)解離現(xiàn)象，形成自由電荷。
得益于“補(bǔ)鈣”產(chǎn)生的功效，光催化劑分解純水初始制氫活性提高了3.4倍。該研究為調(diào)控聚合物半導(dǎo)體光催化材料的光物理屬性、推動(dòng)聚合物半導(dǎo)體材料在不同光能轉(zhuǎn)換場(chǎng)景中的應(yīng)用，提供了可參考的有效策略。
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