近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)前沿學(xué)部理學(xué)院副教授陶有堃團(tuán)隊(duì)在質(zhì)子膜水電解制氫陽(yáng)極電催化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)引入鎢—氧橋聯(lián)，解決了銥鎳氧電催化劑重構(gòu)的活性—穩(wěn)定性難題。相關(guān)研究成果發(fā)表于《自然·通訊》。
質(zhì)子膜水電解制氫具有環(huán)境友好、電流密度高、響應(yīng)快、耐波動(dòng)等優(yōu)勢(shì)，適合與風(fēng)、光等波動(dòng)性可再生能源直接耦合，是未來(lái)綠氫生產(chǎn)的關(guān)鍵技術(shù)之一。
研究團(tuán)隊(duì)基于雙重調(diào)控策略，通過(guò)在銥鎳氧電催化劑中利用銥—氧—鎢橋聯(lián)基團(tuán)，實(shí)現(xiàn)對(duì)催化劑表面重構(gòu)以及析氧反應(yīng)路徑的調(diào)控優(yōu)化。在研究中，團(tuán)隊(duì)針對(duì)氧化鎢與氧化銥難溶性問(wèn)題，采用鎳輔助銥鎢電沉積脫合金方法，實(shí)現(xiàn)對(duì)納米氧化銥原子尺度均勻鎢—氧摻雜。
同時(shí)，通過(guò)原位分析結(jié)合理論計(jì)算，科研團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)銥—氧—鎢橋聯(lián)以雙位點(diǎn)協(xié)同機(jī)制高效催化析氧反應(yīng)。它可有效抑制晶格氧參與，并可對(duì)重構(gòu)過(guò)程中過(guò)渡金屬刻蝕及反應(yīng)過(guò)程中過(guò)氧化導(dǎo)致的銥位點(diǎn)氧化態(tài)升高進(jìn)行電荷補(bǔ)償，從而增強(qiáng)催化劑穩(wěn)定性。此外，橋聯(lián)氧作為質(zhì)子受體可有效促進(jìn)質(zhì)子轉(zhuǎn)移，解除在酸性電解質(zhì)中質(zhì)子濃度過(guò)高導(dǎo)致的關(guān)鍵中間體質(zhì)子化脫除限制，進(jìn)一步提升析氧反應(yīng)活性。
據(jù)悉，該研究實(shí)現(xiàn)了重構(gòu)氧化銥基催化劑電化學(xué)性能與穩(wěn)定性的雙重提升，并可對(duì)酸性電解低成本高性能析氧催化劑的進(jìn)一步設(shè)計(jì)提供借鑒。
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